On the Performance and Structural Stability of Cathodic Electrocatalysts with Complex Nanoscale Morphology
Notice bibliographique
Résumé
Increasing complexity of nanosynthesis has produced a variety of intricate nanoparticle shapes which have attracted significant attention for applications in electrocatalysis. These complex nanoelectrocatalyst shapes not only introduce high surface areas and high energy active sites, but also improve electrocatalytic performance by altering electric field at the surface thereby concentrating reagents and accelerating electrocatalysis. However, long-term structural stability of complex nanoelectrocatalysts necessary for their industrial implementation often remains unknown and difficult to predict. Here, we study structural stability in cathodic reactions (CO 2 and water electrolysis) of noble metal nanoparticles with star- and core-cage structures that collectively cover major structural nanoscale features including extrusions, holes, voids, and nanogaps. Based on structural and surface analysis, density functional theory and finite element method calculations, we demonstrate that uneven electric field and current density distributions in these morphologies influence metal mobility resulting in their structural degradation. Our results revealed that extrusions and holes facing the anode form electric field hot spots for electrolysis, that also facilitate surface reconstruction. The holes and voids perpendicular to the direction facing the anode form current crowding spots within the metal that facilitate electromigration via local Joule heating, while being blind spots for electrolysis due to low local electric field in these areas. Finally, structural features within nanocages are electrically shielded resulting in them being blind spots for both electrolysis and electromigration. This study provides guidelines for the structural design of electrocatalysts, highlighting that it should not only be dictated by the surface atomic organization and the generation of electric field hotspots, but also by current distribution within the electrode itself, to ensure not only high material performance but also improved stability.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».