Ammonia Thermal Treatment Toward Topological Defects in Porous Carbon for Enhanced Carbon Dioxide Electroreduction
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The design of specific active sites for the carbon dioxide electro-reduction reaction (CO2RR), is crucial for determining product selectivity and catalysis performance. Here, we present an efficient NH3 thermal treatment for thoroughly removing the pyrrolic-N and pyridinic-N dopants from 3D N-enriched graphene analogue particles, to create high density of topological defects as active sites for CO2RR.[1] Firstly we found that NH3 showed a pronounced effect of eliminating specific N-containing moieties at elevated temperatures, superior to Ar. The identification of topological defects (pentagonal carbon polygon and 585 defect) was investigated by near-edge X-ray absorption fine structure measurements and local density of states analysis, and its formation mechanism was revealed by reactive molecular dynamics simulations.The as-prepared catalysts exhibited excellent performance in flooded half-cell experiments in 0.1 M KHCO3 reaching current densities of 2.8 mA cm-2 and 4.4 mA cm-2 with FECO of 92.7% and 89.2% at -0.6 V and -0.7 V v.s. RHE, respectively at room temperature and atmosphere pressure. These results are among the best performances reported for metal-free catalysts.[2,3,4,5] Density functional theory calculations revealed that the edged pentagonal sites (penta-1 and 585-1 defects) are the dominating active centers with the lowest free energy barriers of CO2RR for CO production.[6,7] References [1] Zhu J.; Huang J.; Mei W. et al, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 3859-3864 [2] Wu, J.; Liu, M.; Sharma, P. P. et al, Nano Lett. 2016, 16 (1), 466-70 [3] Wu, J.; Yadav, R. M.; Liu, M. et al, ACS Nano 2015, 9 (5), 5364-5371. [4] Daiyan, R.; Tan, X.; Chen, R. et al, Acs Energy Lett. 2018, 3 (9), 2292-2298. [5] Kumar, B.; Asadi, M.; Pisasale, D. et al, Nat. Commun. 2013, 4, 2819. [6] Banhart F., Kotakoski J., Krasheninnikov A.V. ACS Nano, 2011 , 5, 29-41. [7] Dong, Y.,zhang Q.J. et al, Ammonia Thermal Treatment toward Topological Defects in Porous Carbon for Enhanced Carbon Dioxide Electroreduction. (submitted) Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».