Coupling of Various Aqueous Anodic Reactions with Direct and Indirect Electroreduction of CO<sub>2</sub> in Organic Media
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical reduction of CO2 (CO2RR) to useful chemicals such as hydrocarbons, alcohols, and carboxylic acids is a promising CO2 utilization strategy. However, CO2RR in aqueous media requires high electricity input due to the chemical inertness of CO2, its poor solubility in water, and the reliance on the sluggish oxygen evolution reaction (OER) at the anode. Here, we investigate how alternative reaction designs within a CO2 electrolyzer can address these issues. Specifically, we explore the effect of changing catholyte medium, cathodic reaction pathway, and oxidizing substrates at the anode on the electrolyzer performance and energy requirement. First, we perform CO2RR in aprotic electrolytes that not only increase the solubility of CO2, but also eliminate competing hydrogen evolution reaction. Second, we introduce organic precursors (organic halides) in aprotic media to produce electrochemically generated nucleophiles, which can react with CO2 at lower potential than required for direct CO2 activation, yielding a variety of useful carboxylic acid (indirect CO2RR). Third, we couple both direct and indirect CO2RR in organic medium with aqueous anodic reactions associated with wastewater treatment (urea and ammonia electrooxidation) that require a significantly lower energy input than OER. We investigate the advantages and limitations of ion-exchange membranes of different types that render efficient aprotic and aqueous compartment segregation to conduct these reactions within a single cell. We also elucidate the effects of the electrolyzer operating parameters (applied potential, organic precursor concentration, temperature) on the efficiency and selectivity of CO2RR. In addition, we propose a detailed mechanism of direct and indirect CO2RR in organic electrolytes based on density functional theory calculations and extensive experimental results.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».