Domain Size Dependence of the Oxygen Reduction Reaction on (100)-Oriented Au Thin Films
Notice bibliographique
Résumé
Due to its importance for energy conversion and storage, the oxygen reduction reaction (ORR) is one of the most studied electrochemical reactions. It has been reported that, in alkaline media, Au(100) single crystal is the most active electrocatalyst for the ORR 1,2 . Different reasons have been proposed to explain this high activity 3,4 . Understanding this remarkable activity can guide researchers in the design of more active electrocatalysts for practical applications using nanomaterials with specific shape and size. Since the ORR is a structure-sensitive reaction 5–7 the manipulation of the structural properties of the materials is a powerful tool to elucidate the reaction mechanism responsible for the ORR and increase the activity of materials towards the reaction. In this work, (100)-oriented Au thin films were deposited on (100) MgO. Thin films with different thicknesses were prepared by pulsed laser deposition and were used as model surfaces to study the ORR activity. Pulsed Laser Deposition (PLD) is a versatile method to prepare thin films with different surface orientations (epitaxial thin films) 8,9 , 10 . The structure and microstructure of the films were assessed by X-Ray Reciprocal Space Mapping (RSM) and Atomic Force Microscopy (AFM). There results were correlated with those obtained from Cyclic Voltammetry (CV) and Sampled Current Voltammetry (SCV). The ORR activity was observed to be dependent on the film thickness, which is reflected by the shift of the onset and half-wave potentials of the ORR towards more positive potentials for the thicker films. When correlating the ORR activity with the structural and microstructural properties, Fig.1, the evidences suggest that larger lateral coherent lengths are responsible for the enhancement of the ORR catalysis on (100)-oriented Au thin films. The reasons underlying this behavior will be presented and discussed. Figure 1: Plot showing the variation of the onset and half-wave potential, and the variation of the coherence length for thin films of various thicknesses. References (1) Stamenkovic, V. R.; Strmcnik, D.; Lopes, P. P.; Markovic, N. M. Nature Materials . 2016, pp 57–69. (2) Markovic, N. M.; Tidswell, I. M.; Ross, P. N. Langmuir 1994, 10 (1), 1–4. (3) Duan, Z.; Henkelman, G. ACS Catal. 2019, 9 , 5567–5573. (4) Schneider, O. Size Dependent Electrocatalysis of Gold Nanoparticles ; Elsevier, 2018. (5) Adžić, R. R.; Marković, N. M.; Vešović, V. B.; Adzic, R. R.; Markovic, N. M.; Vesovic, V. B. J. Electroanal. Chem. 1984, 165 (1–2), 105–120. (6) Markovic, N. M.; Gasteiger, H. A.; Ross, P. N. J. Phys. Chem. 1995, 99 (11), 3411–3415. (7) Schmidt, T. J.; Stamenkovic, V.; Arenz, M.; Markovic, N. M.; Ross, P. N. Electrochim. Acta 2002, 47 (22–23), 3765–3776. (8) Sacré, N.; Hufnagel, G.; Galipaud, J.; Bertin, E.; Hassan, S. A.; Duca, M.; Roué, L.; Ruediger, A.; Garbarino, S.; Guay, D. J. Phys. Chem. C 2017, 121 (22), 12188–12198. (9) Garbarino, S.; Imbeault, R.; Sacré, N.; Guay, D. In Encyclopedia of Interfacial Chemistry: Surface Science and Electrochemistry ; 2017. (10) Imbeault, R.; Reyter, D.; Garbarino, S.; Roué, L.; Guay, D. J. Phys. Chem. C 2012, 116 (8), 5262–5269. Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».