A Computational-Experimental Investigation of the Mechanisms Responsible for the Enhanced CO<sub>2</sub> Electrochemical Reduction of Dendritic Sn<sub>1</sub>Pb<sub>3</sub> Alloy
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical conversion of CO2 into useful chemicals and fuels provides a means to recycle CO2 and achieve carbon balance.[1, 2] There are several value-added products that can be obtained from the electroreduction of CO2. Formic acid/formate is one of the useful products which has a strong market.[3] Formic acid/formate is widely used in several industrial sectors including pharmaceutical synthesis, pulp and paper production, textile finishing, as additive in animal feeds and as deicing agent.[4] In addition, formic acid/formate has been identified as a potentially hydrogen carrier and as a fuel for direct formate fuel cells (DFFC).[5, 6] Years of research have shown that various metals including Pb, Hg, Bi, and Sn produce HCOOH as a major product (high Faradic efficiency) during the electroreduction of CO2.[7-9] However, large onset potentials and high overpotentials should be applied when large current densities are achieved. Several investigations revealed that increasing the electrochemical active surface area of catalysts is effective to decrease the overpotenial.[10-12] However, Reducing the onset potential for CO2 electroreduction calls for more subtle manipulation of the catalyst composition since it is determined by the adsorption energies of reaction intermediates. Alloying with appropriate elements can affect the CO2 reduction onset potential. In this study, dendritic Sn-Pb alloy and Pb is investigated for CO2 electroreduction. The performances of these materials for the CO2 electroreduction will be evaluated. The DFT calculation results will be presented to explain the better performances of dendritic Sn1Pb3 alloy. References [1] G. Centi, E.A. Quadrelli, S. Perathoner, Energy Environ. Sci., 6 (2013) 1711-1731. [2] J.-P. Jones, G.K.S. Prakash, G.A. Olah, Isr. J. Chem., 54 (2014) 1451-1466. [3] E.V. Kondratenko, G. Mul, J. Baltrusaitis, G.O. Larrazábal, J. Pérez-Ramírez, Energy Environ. Sci., 6 (2013) 3112-3135. [4] J. Hietala, A. Vuori, P. Johnsson, I. Pollari, W. Reutemann, H. Kieczka, Formic Acid. In Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry, (Ed.). doi:10.1002/14356007.a12_013.pub3, Wiley-VCH Weinheim, 2016, pp. 1-22. [5] R. Francke, B. Schille, M. Roemelt, Chem. Rev., 118 (2018) 4631-4701. [6] M. Aresta, A. Dibenedetto, A. Angelini, Chem. Rev., 114 (2014) 1709-1942. [7] W. Zhang, Y. Hu, L. Ma, G. Zhu, Y. Wang, X. Xue, R. Chen, S. Yang, Z. Jin, Adv. Sci., 5 (2018) 1700275. [8] J. Gong, L. Zhang, Z.J. Zhao, Angew. Chem. Int. Ed. Engl., 129 (2017) 11482–11511. [9] J. Qiao, Y. Liu, F. Hong, J. Zhang, Chem. Soc. Rev., 43 (2014) 631-675. [10] C. Rogers, W.S. Perkins, G. Veber, T.E. Williams, R.R. Cloke, F.R. Fischer, J. Am. Chem. Soc., 139 (2017) 4052-4061. [11] M. Fan, S. Garbarino, G.A. Botton, A.C. Tavares, D. Guay, J. Mater. Chem. A, 5 (2017) 20747-20756. [12] A. Dutta, C.E. Morstein, M. Rahaman, A. Cedeño López, P. Broekmann, ACS Catal., 8 (2018) 8357-8368.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,009 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».