CO<sub>2</sub> Reduction at the Triphasic Interface: Enhancing Ethylene Production Using Polymers with Intrinsic Microporosity at Copper Gas Diffusion Electrodes
Notice bibliographique
Résumé
CO2 reduction is a rapidly expanding area, and a key part of the global mission to reduce carbon emissions and lessen our impact on our environment. The CO2 reduction reaction (CO2RR) offers a synthetic route to a number of key materials, such as methane,[1] ethylene,[2] formate[3] and carbon monoxide.[4] This provides a two-fold environmental benefit, since CO2 could be captured from industrial processes rather than being released into the environment, and then used to produce a material that would usually be sourced from fossil fuels. Much work has been dedicated to the CO2RR at copper electrodes thanks to its ability to produce C2 species such ethylene with reasonable selectivity. Additional advances come from using gas diffusion electrodes (GDEs), which circumvents issues around the low solubility of CO2 in aqueous electrolytes. However, the currently attainable selectivity is not yet sufficient for practical applications. The outflow from CO2RR reactors contains mixtures of a number of possible CO2RR products, along with a substantial amount of H2 formed by water reduction at the same applied potentials. Here, we improve the selectivity of copper GDEs towards ethylene using Polymers with Intrinsic Microporosity (PIMs). These PIMs can be easily drop-cast onto the GDE surface, forming a microporous layer at the catalyst – electrolyte interface. The microporous structure stores gases in a triphasic interface at the electrode surface,[5] which has previously been shown to improve catalyst activity towards oxygen reduction.[6] We show that the introduction of a PIMs triphasic interface to copper GDEs substantially improves the performance of the CO2RR towards ethylene. This is evidenced by an increased Faradaic efficiency, increased GDE stability and shift in the reduction wave to lower overpotentials. The impact of the PIMs is significantly dependent on the loading at the catalyst surface, with thin PIMs layers enhancing performance, but thicker PIMs layers having a surprisingly detrimental effect. This work acts as a proof of concept, demonstrating that triphasic interfaces can enhance the activity of GDEs for CO2RR towards ethylene production. References: 1. Y. Hori, H. Wakebe, T. Tsukamoto, O. Koga, Surf. Sci. 1995, 335, 258-263. 2. C.-T. Dinh, T. Burdyny, M. G. Kibria, A. Seifitokaldani, C. M. Gabardo, F. P. García de Arquer, A. Kiani, J. P. Edwards, P. De Luna, O. S. Bushuyev, C. Zou, R. Quintero-Bermudez, Y. Pang, D. Sinton, E. H. Sargent, Science 2018, 360, 783-787. 3. S. Gao, Y. Lin, X. Jiao, Y. Sun, Q. Luo, W. Zhang, D. Li, J. Yang, Y. Xie, Nature 2016, 529, 68. 4. J. L. DiMeglio, J. Rosenthal, J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 8798-8801. 5. F. Marken, E. Madrid, Y. Zhao, M. Carta, N. B. McKeown, ChemElectroChem 2019, 6, 1-12. 6. E. Madrid, J. P. Lowe, K. J. Msayib, N. B. McKeown, Q. Song, G. A. Attard, T. Düren, F. Marken, ChemElectroChem 2019, 6, 252-259. Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».