A M-N<sub>3</sub>/C Active Site Prepared through Terpyridine Motifs (M= Fe, Co, Mn, Ni, Sn) for the Oxygen Reduction Reaction
Notice bibliographique
Résumé
Non-noble catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) are in high demand for fuel cell technology due to their use of low cost and widely available starting materials. The development of these catalysts has been a constantly growing area. However, to the extent of our knowledge, there have only been a few literature reports that provide insights into the nature of the structure and geometry of the catalytically active sites formed in these materials. In the current literature, the most commonly proposed catalytically active site(s) for ORR are active sites that correspond to Fe-N2+2/C geometry. These active sites are typically produced through a high-temperature pyrolysis step to obtain this desired configuration[1]. However, the pyrolysis step is very disadvantageous due to the production of a variety of nitrogen functional groups on the surface which can negatively affect the activity of the catalyst, since only nitrogen functionalities with specified geometry are considered to be the most active for ORR[2,3]. In addition, high-temperature treatments drastically increases the overall cost of production and can be quite energy demanding. Thus, high-temperature treatment makes it difficult to design a surface rich in a specific active site for the desired application. We had previously developed a model of a catalyst rich in Fe-N3/C sites on a commercial Vulcan carbon. We showed that this site had high activity for the ORR reaction achieved by covalently functionalizing a carbon support with a nitrogen-rich terpyridine (tpy) ligand. The ligand geometry allowed for the formation of well-defined active sites on the carbon surface, leaving exposed N3 moities for the ORR. Metal-ligand coordination with Fe resulted in desired Fe-N3/C moieties on the surface. We demonstrated that this system can be prepared using mild reaction conditions and does not require high-temperature treatment for improved activity. On the contrary, the heat-treatment to this system was detrimental to the activity. Recently, we have been investigating the effect of other non-precious late transition metals for the activity of the novel N3/C sites. We present here the results of the M-N3/C site where M= Co, Sn, Ni, or Mn and show that these metals also show promising electrochemical activity in both acidic and basic media due to well-defined N3/C site for the ORR, showing generality of our initial results with iron and overall versatility and activity of an N3 site in combination with various non-precious metals for an ORR catalyst. [1] M. Lefèvre, E. Proietti, F. Jaouen, J.-P. Dodelet, Science 2009, 324, 71-74. [2] F. Charreteur, F. Jaouen, S. Ruggeri, J.-P. Dodelet, Electrochimica acta 2008, 53, 2925-2938. [3] H. M. Fruehwald, I. I. Ebralidze, O. V. Zenkina, E. B. Easton, ChemElectroChem 2019, 6, 1350. Figure 1
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».