(Invited) Donor-Acceptor Systems from Triplet Photosensitizers for High Potential, Long-Lived Charge Separation
Notice bibliographique
Résumé
Generation of high potential, long-lived charge separated states in donor-acceptor systems are invaluable for converting light energy into either electricity or fuels. The majority of the donor-acceptor conjugates designed for this purpose are derived mainly from short-lived singlet sensitizers.1,2 In such conjugates, charge separation from the singlet excited donor or acceptor results in a short-lived charge separated state of singlet spin character. Alternatively, by utilizing high-energy triplet sensitizers one could generate long-lived charge separated states. The radical ion-pairs of triplet spin character slowly charge recombine to the ground state due to spin forbidden process. However, witnessing such a process purely from the triplet-excited state without the interference of the singlet excited state and other competing photochemical events such as excitation energy transfer has been challenging to establish.3-5 Here, we summarize our efforts to synthesize donor-acceptor conjugates bearing triplet sensitizers wherein excited state electron transfer exclusively occurs from the triplet excited state.3-6 To achieve the goal, two types of triplet sensitizers, viz., palladium and platinum porphyrins, and b-iodo functionalized BODIPYs are covalently linked to the well-known electron acceptor, fullerene, C60. Using femtosecond transient absorption studies covering wide temporal and spatial regions, and time-resolved electron paramagnetic studies, photoinduced electron transfer from 3MP* (M = Pd or Pt) to C60 in these dyads, leading to the formation of MP•+-C60 •- charge separated state of triplet spin character is demonstrated. Similarly, the role of triplet sensitizers in promoting charge separation in I2BODIPY-C60 and I2azaBODIPY-C60 dyads6 is also highlighted. 1. B. KC, F. D’Souza, Coord. Chem. Rev. 2016, 322, 104-141. 2. D’Souza, and O. Ito ‘Chem. Soc. Rev. 2012, 41, 86-96. 3. Obondi, G. N. Lim, F. D’Souza, J. Phys. Chem. C 2015, 119, 176-185. 4. Obondi, G. N. Lim, B. Churchill, P. K. Poddutoori, A. van der Est, and F. D’Souza, Nanoscale, 2016, 8, 8333-8344. 5. K. Poddutoori,Y. E. Kandrashkin, C. O. Obondi, F. D’Souza and A. van der Est, Phys. Chem. Chem. Phys. 2018, 20, 28223-28231. 6. Shao, H. B. Gobeze, V. Bandi, C. Funk, B. Heine, M. J. Duffy, V. Nesterov, P. A. Karr, F. D’Souza, ChemPhotoChem, 2020, in press.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,005 | 0,002 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».