A Fresh Perspective on the Thermal Stability of Thiol-Based DNA SAMs
Notice bibliographique
Résumé
The stability of gold surfaces modified with DNA self assembled monolayers has drawn increasing attention as the lifespan of the created sensors is an important consideration for biosensor development and applications.1–4 In this study, we investigated the thermal stability of a mixed self assembled monolayer (SAMs) composed of a short alkythiol and alkythiol modified DNA immobilized on a single crystal gold bead electrode at either open circuit potential (OCP) or by electrodeposition.5,6 Using in-situ fluorescence microscopy and electrochemical measurements, different SAMs with varied surface properties were studied, and the relative stability towards increasing temperatures was evaluated. The results show that the stability strongly depends on the preparation method, the DNA coverage and on the underlying surface crystallography. The single crystal bead electrode enabled study of a number of surface crystallographies in a self-consistent manner. For the surfaces made without potential control, the {111} regions were the least thermally stable surface and completely desorbed from the gold surface after heating to 85 °C in some cases. On the other hand, {100} is the most stable region on which SAMs can survive higher than 85 °C in buffer. The {110}, {210} and {311} surfaces were also studied. The surfaces with hexagonal symmetry were less stable than those with square or rectangular symmetry. The different methods used to prepare the DNA SAM also showed significant changes in the stability. In general, SAMs made with potential assisted deposition showed higher stability than those made at OCP. This unique finding can be used to comment on typical sensor surface which are polycrystalline flat gold surfaces composed of a variety of grains and grain boundaries. These results may help to explain the irreproducible results from the DNA SAMs and such as the reported inconsistent results during DNA mismatch discrimination while the solution was heated during experiment.7 Modifying the method used to prepare the DNA SAMs and carefully controlling the composition of the gold substrate may result in significant improvements in the SAM stability. Moreover, increasing the thermal stability will result in longer term storage stability.8,9 References (1) Brittain, W. J.; Brandsetter, T.; Prucker, O.; Rühe, J. ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 39397–39409. (2) Civit, L.; Fragoso, A.; O’Sullivan, C. K. Electrochem. commun. 2010, 12, 1045–1048. (3) Flechsig, G. U.; Peter, J.; Hartwich, G.; Wang, J.; Gründler, P. Langmuir 2005, 21, 7848–7853. (4) Ge, D.; Wang, X.; Williams, K.; Levicky, R. Langmuir 2012, 28, 8446–8455. (5) Leung, K. K.; Gaxiola, A. D.; Yu, H.-Z.; Bizzotto, D. Electrochim. Acta 2018, 261, 188–197. (6) Yu, Z. L.; Casanova-Moreno, J.; Guryanov, I.; Maran, F.; Bizzotto, D. J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 276–288. (7) Xu, X.; Makaraviciute, A.; Kumar, S.; Wen, C.; Sjödin, M.; Abdurakhmanov, E.; Danielson, U. H.; Nyholm, L.; Zhang, Z. Anal. Chem. 2019, 91, 14697–14704. (8) McAteer, K.; Simpson, C. E.; Gibson, T. D.; Gueguen, S.; Boujtita, M.; El Murr, N. J. Mol. Catal. - B Enzym. 1999, 7, 47–56. (9) Young Choi, J.; Yang, I. M. Pharm. Anal. Acta 2016, 07 . Figure 1 Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,002 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,003 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,003 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».