Electrochemically Triggered Dynamics within a Hybrid Metal–Organic Electrocatalyst
Notice bibliographique
Résumé
A wide array of systems, ranging from enzymes to synthetic catalysts, exert adaptive motifs to maximize their functionality. In a related manner, select metal–organic frameworks (MOFs) and similar systems exhibit structural modulations under stimuli such as the infiltration of guest species. Probing their responsive behavior in situ is a challenging but important step toward understanding their function and subsequently building functional systems. In this report, we investigate the dynamic behavior of an electrocatalytic Mn–porphyrin-containing MOF system (Mn-MOF). We discover, using a combination of electrochemistry and in situ probes of UV–vis absorption, resonance Raman, and infrared spectroscopy, a restructuration of this system via a reversible cleavage of the porphyrin carboxylate ligands under an applied voltage. We further show, by combining experimental data and DFT calculations, as a proof of concept, the capacity to utilize the Mn-MOF for electrochemical CO2 fixation and to spectroscopically capture the reaction intermediates in its catalytic cycle. The findings of this work and the methodology developed open opportunities in the application of MOFs as dynamic, enzyme-inspired electrocatalytic systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».