In Situ Hydrogen Peroxide Production for Selective Oxidation of Benzyl Alcohol over a Pd@Hierarchical Titanium Silicalite Catalyst
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Using in situ generated H2O2 is potentially an effective approach for benzyl alcohol selective oxidation. While the microporous titanium silicate (TS-1) supported with Pd is promising for selective oxidation, the Pd particles are preferentially anchored on the external surface, which leads to the problems such as non-uniform dispersion and low thermal stability. Here, we prepared a Pd@HTS-1 catalyst in which the Pd subnanoparticles were encapsulated in the channels of the hierarchical TS-1 (HTS-1), for benzyl alcohol selective oxidation with in situ produced H2O2. We find that the oxidation rate of benzyl alcohol by in situ H2O2 over the Pd@HTS-1 is up to 4268.8 mmol h–1 kgcat–1, and the selectivity of benzaldehyde approaches 100%. In contrast to the conventional Pd/HTS-1, the present Pd@HTS-1 benefits the benzyl alcohol selective oxidation due to the increased dispersion of Pd particles (forming uniformly dispersed subnano-sized particles), as well as the confinement effect and hierarchical porosity of the HTS-1 host. We further suggested that hydrogen peroxide produced in situ from the molecular hydrogen and oxygen over the Pd sites can be spilled over to the framework Ti4+ sites, forming the Ti-OOH active species, which selectively oxidizes the chemisorbed benzyl alcohol to benzaldehyde on the Pd sites.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».