Automatic Feynman diagram generation for nonlinear optical spectroscopies and application to fifth-order spectroscopy with pulse overlaps
Notice bibliographique
Résumé
Perturbative nonlinear optical spectroscopies are powerful methods to understand the dynamics of excitonic and other condensed phase systems. Feynman diagrams have long provided the essential tool to understand and interpret experimental spectra and to organize the calculation of spectra for model systems. When optical pulses are strictly time ordered, only a small number of diagrams contribute, but in many experiments, pulse-overlap effects are important for interpreting results. When pulses overlap, the number of contributing diagrams can increase rapidly, especially with higher order spectroscopies, and human error is especially likely when attempting to write down all the diagrams. We present an automated Diagram Generator (DG) that generates all the Feynman diagrams needed to calculate any nth-order spectroscopic signal. We characterize all perturbative nonlinear spectroscopies by their associated phase-discrimination condition as well as the time intervals where pulse amplitudes are nonzero. Although the DG can be used to automate impulsive calculations, its greatest strength lies in automating finite pulse calculations where pulse overlaps are important. We consider third-order transient absorption spectroscopy and fifth-order exciton-exciton interaction 2D (EEI2D) spectroscopy, which are described by six or seven diagrams in the impulsive limit, respectively, but 16 or 240 diagrams, respectively, when pulses overlap. The DG allows users to automatically include all relevant diagrams at a relatively low computational cost, since the extra diagrams are only generated for the inter-pulse delays where they are relevant. For EEI2D spectroscopy, we show the important effects of including the overlap diagrams.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».