Electrosynthesis of Ammonia Using Porous Bimetallic Pd–Ag Nanocatalysts in Liquid- and Gas-Phase Systems
Notice bibliographique
Résumé
Cost-effective production of ammonia via electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) hinges on N2 electrolysis at high current densities with suitable selectivity and activity. Here, we report our findings in electrochemical NRR for ammonia synthesis using porous bimetallic Pd–Ag nanocatalysts in both gas-phase and liquid-phase electrochemical cells at current densities above 1 mA cm–2 under ambient conditions. While the gas-phase cell has lower Ohmic losses and higher energy efficiency, the liquid-phase cell achieved higher selectivity and Faradaic efficiency, attributed to the presence of concentrated N2 molecules dissolved in an aqueous electrolyte and the hydration effects. The liquid cell demonstrated notable performance for electrocatalytic NRR, achieving an NH3 production rate of 45.6 ± 3.7 μg cm–2 h–1 at a cell voltage of −0.6 V (vs RHE) and current density of 1.1 mA cm–2, corresponding to a Faradaic efficiency of ∼19.6% and an energy efficiency of ∼9.9%. Similarly, the gas-phase cell achieved a NH3 yield rate of 19.4 ± 2.1 μg cm–2 h–1 at −0.07 V (vs RHE) and 1.15 mA cm–2 with a Faradaic efficiency of 7.9% and an energy efficiency of 27.1%. Further, operando surface-enhanced Raman spectroscopy and density functional theory (DFT) are used to identify intermediate species relevant to the NRR at the electrode–electrolyte interfaces to provide insights into the NRR mechanism on Pd–Ag nanoparticles. This work highlights the importance of design and optimization of cell configuration in addition to the modification of the catalyst to achieve high-performance N2 electrolysis for ammonia synthesis.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».