Electrosynthesis of Ammonia Using Porous Bimetallic Pd–Ag Nanocatalysts in Liquid- and Gas-Phase Systems
Notice bibliographique
Résumé
Cost-effective production of ammonia via electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) hinges on N 2 electrolysis at high current densities with suitable selectivity and activity. Here, we report our findings in electrochemical NRR for ammonia synthesis using porous bimetallic Pd–Ag nanocatalysts in both gas-phase and liquid-phase electrochemical cells at current densities above 1 mA cm –2 under ambient conditions. While the gas-phase cell has lower Ohmic losses and higher energy efficiency, the liquid-phase cell achieved higher selectivity and Faradaic efficiency, attributed to the presence of concentrated N 2 molecules dissolved in an aqueous electrolyte and the hydration effects. The liquid cell demonstrated notable performance for electrocatalytic NRR, achieving an NH 3 production rate of 45.6 ± 3.7 μg cm –2 h –1 at a cell voltage of −0.6 V (vs RHE) and current density of 1.1 mA cm –2, corresponding to a Faradaic efficiency of ∼19.6% and an energy efficiency of ∼9.9%. Similarly, the gas-phase cell achieved a NH 3 yield rate of 19.4 ± 2.1 μg cm –2 h –1 at −0.07 V (vs RHE) and 1.15 mA cm –2 with a Faradaic efficiency of 7.9% and an energy efficiency of 27.1%. Further, operando surface-enhanced Raman spectroscopy and density functional theory (DFT) are used to identify intermediate species relevant to the NRR at the electrode–electrolyte interfaces to provide insights into the NRR mechanism on Pd–Ag nanoparticles. This work highlights the importance of design and optimization of cell configuration in addition to the modification of the catalyst to achieve high-performance N 2 electrolysis for ammonia synthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».