Kinetics of Oxidative Dehydrogenation of <i>n</i>-Butane to C4-Olefins over a VO<sub><i>x</i></sub>/CeO<sub>2</sub>–γAl<sub>2</sub>O<sub>3</sub> Catalyst in Gas-Phase Oxygen-Free Conditions
Notice bibliographique
Résumé
In the present research, the phenomenologically based kinetics of the oxidative dehydrogenation (ODH) of n -butane to C4-olefins over a newly developed VO x /CeO 2 –γAl 2 O 3 catalyst was investigated. The catalyst was formulated by impregnating 5 wt % V in a 0.2 wt % Ce-modified CeO 2 –γAl 2 O 3 support. NH 3 -temperature-programmed desorption indicated the presence of both low- and high-temperature acid sites on the catalyst surface. Temperature-programmed reduction TPR/temperature-programmed oxidation (TPO) analyses showed that 80% of the loaded VO x was available for reduction. The kinetic experiments were carried out in a fluidized CREC Riser Simulator at different reaction temperatures (450–575 °C) and residence times (5–25 s). It was noticed that the highest C4-olefin selectivity of 62% was achieved at 450 °C and a 5 s reaction time. This value decreased with the increase of both reaction temperature and residence time. Two alternative Langmuir–Hinshelwood type kinetics models were formulated considering the cracking, the ODH, and the complete oxidation reactions. The availability of the catalyst oxygen was represented by an exponential decay function of n -butane conversion. The kinetic parameters of the developed models were estimated by fitting the experimental data using MATLAB. Based on goodness of prediction, thermodynamic consistency, and statistical analysis, it was found that the One Adsorption Site Type Langmuir–Hinshelwood model represented the experimental data adequately, with an Akaike information criterion (AIC) of −232. The estimated activation energy for the formation of C4-olefins (90.2 ± 2.8 kJ/mol) was considerably lower than that for the n -butane cracking reaction (105.5 ± 4.7 kJ/mol) as well as that for the complete oxidation to CO 2 (121.6 ± 4.2 kJ/mol). On the other hand, the complete oxidation of C2-lumps required a lower activation energy (55.00 ± 2.1 kJ/mol) than the complete oxidation of C4-olefins (81.0 ± 3.2). All these results were consistent with the product analysis data.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».