Gaussian process model of 51-dimensional potential energy surface for protonated imidazole dimer
Notice bibliographique
Résumé
The goal of the present work is to obtain accurate potential energy surfaces (PESs) for high-dimensional molecular systems with a small number of ab initio calculations in a system-agnostic way. We use probabilistic modeling based on Gaussian processes (GPs). We illustrate that it is possible to build an accurate GP model of a 51-dimensional PES based on 5000 randomly distributed ab initio calculations with a global accuracy of <0.2 kcal/mol. Our approach uses GP models with composite kernels designed to enhance the Bayesian information content and represents the global PES as a sum of a full-dimensional GP and several GP models for molecular fragments of lower dimensionality. We demonstrate the potency of these algorithms by constructing the global PES for the protonated imidazole dimer, a molecular system with 19 atoms. We illustrate that GP models thus constructed can extrapolate the PES from low energies (<10 000 cm−1), yielding a PES at high energies (>20 000 cm−1). This opens the prospect for new applications of GPs, such as mapping out phase transitions by extrapolation or accelerating Bayesian optimization, for high-dimensional physics and chemistry problems with a restricted number of inputs, i.e., for high-dimensional problems where obtaining training data is very difficult.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».