Effect of Transition Metals on the Oxygen Reduction Reaction Activity at Metal‐N<sub>3</sub>/C Active Sites
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The roles of various transition and post‐transition metals in model non‐precious‐metal catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) are reported after being prepared via a molecularly defined terpyridine unit covalently attached to a carbon black support. We previously reported the use of a terpyridine‐modified iron‐based catalyst that allowed for the controlled deposition of highly active nitrogen functionalities on the carbon support, which adopts a Fe−N3/C active site formation. In this work, we expand on this idea by altering the metal center in the predefined active sites M−N3/C and compare the ORR reactivity of the isostructural set of catalysts, where M=Fe, Co, Ni, Mn, and Sn. The results show that the iron‐based material was the most active catalyst in acid, whereas the cobalt‐based catalyst was most active in base. In addition, nickel‐ and manganese‐based materials showed promising activity for the ORR in both acidic and basic media. We demonstrate that, with a suitable templating bis‐chelating nitrogenous ligand, the M−N3/C active site geometry is adopted with a wide range of non‐precious‐metal centers on a Vulcan carbon surface, and the resulting catalysts are ORR active in a range of conditions, further confirming the tunability and versatility of the N3 site. As expected, post‐transition metals, such as tin, do not coordinate to the N3 nitrogenous ligand under synthetic conditions and deposits tin oxides(s). This study confirms the generality of the phenomenon of M−N3/C as an ORR catalytic site.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».