Advanced precursor design for atomic layer deposition and chemical vapour deposition of gold metal
Notice bibliographique
Résumé
This thesis first outlines the current state-of-the-art of gold CVD and ALD precursors based on their precursor figures of merit (σ) which was a concept developed in this research program.Then, this thesis demonstrates the ability to control the structure of deposited nanoparticles by CVD, using a combination of thermogravimetric analysis (TGA), scanning electron microscopy (SEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) to elucidate the mechanism of growth.This represents one of the first gold CVD studies to rationally design a precursor that would deposit anisotropic nanostructures.This thesis then describes the first gold ALD process (PMe3)AuMe3.Then, a new process using this same precursor and hydrogen plasma was developed and the surface mechanism of this new ALD process was investigated using a combination of in-situ reflection absorption infrared spectroscopy (RAIRS), XPS, and quadrupole mass spectrometry (QMS).This mechanistic study provides insight on the kinetics of Me and PMe3 ligand desorption from the surface and re-defines the upper limit of the Au ALD process.In order to improve on the existing state-of-the-art of gold precursors, this thesis then describes a systematic gold(I) precursor design.Using a combination of TGA, differential scanning calorimetry (DSC), x-ray crystallography, and density functional theory (DFT), we delineate why certain ligands work well for gold(I) and we develop the precursor figure of merit (σ) in this chapter.With a knowledge of the design factors that make a good precursor from the standpoint of thermolysis, this thesis then describes a study where the rate of CVD of various gold(I) precursors is compared by in situ monitoring using a combination of quartz crystal microbalance (QCM) and quadrupole mass spectrometry (QMS).This study culminates in a new idea in the field of ALD: the rational design of a kinetically limited ALD process.We then show that the kinetic implications of steric bulk that are ubiquitous in solution-phase synthetic chemistry can also be exploited in the fields of CVD and ALD.Finally, this thesis describes a study where an alkylgold(I) NHC self-limiting precursor is rationally designed.A family of these types of precursors is presented, and the self-limiting capability of these precursors is demonstrated using our in-situ QCM/QMS monitoring apparatus.We then show that highly conductive and high-purity gold thin films can be deposited with one of these new precursors, and the film's purity (>99% by XPS) and resistivity (4.2 µΩ cm) rival the current state of the art of Au ALD films.Altogether, this thesis demonstrates that the rational design of deposition precursors is essential to the advancement of the fields of CVD and ALD not only for the development of new processes, but also because of the importance of the precursor on growth morphology.Being able to tailor a compound for a specific thin film material is important not only for gold thin films, but also for the rest of the periodic table, as well as new materials that have not yet been synthesized.
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Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
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