Rational Incorporation of Missing Linker Defects Within Metal-Organic Frameworks Generates Highly Active Electrocatalytic Sites
Notice bibliographique
Résumé
The allure of metal-organic frameworks (MOFs) in heterogeneous electrocatalysis is that catalytically active sites may be designed a priori with an unparalleled degree of control. An emerging strategy to generate coordinatively-unsaturated active sites is through the use of organic linkers that lack a functional group that would usually bind with the metal node. To execute this strategy, we synthesize a model MOF, Ni-MOF-74 and incorporate a fraction of 2-hydroxyterephthalic acid in place of 2,5-dihydroxyterephthalic acid. The defective MOF, Ni74D, is evaluated vs. the nominally defect-free Ni74 MOF with a host of ex situ and in situ spectroscopic and electroanalytical techniques, using the oxidation of hydroxymethylfurtural (HMF) as a model reaction. The data indicates that Ni74D features a set of 4-coordinate Ni-O4 sites that exhibit unique vibrational signatures, redox potentials, binding motifs to HMF, and consequently superior electrocatalytic activity relative to the original Ni74 MOF, being able to convert HMF to the desired 2,5- furandicarboxylic acid at 95% yield and 80% Faradaic efficiency. The strategy put forth to rationally design coordinatively-unsaturated electrocatalytic sites and the methodology put forth in investigating their behavior stand to bolster the understanding and growth of the field.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».