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Enregistrement W3108312952 · doi:10.1126/science.abc2960

Capturing roaming molecular fragments in real time

2020· article· en· W3108312952 sur OpenAlexafffund
Tomoyuki Endo, Simon P. Neville, Vincent Wanie, Samuel Beaulieu, Chen Qu, J.R. Deschamps, Philippe Lassonde, Bruno E. Schmidt, Hikaru Fujise, Mizuho Fushitani, Akiyoshi Hishikawa, Paul L. Houston, Joel M. Bowman, Michael S. Schuurman, François Légaré, Heide Ibrahim

Notice bibliographique

RevueScience · 2020
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueRadioactive element chemistry and processing
Établissements canadiensNational Research Council CanadaCAE (Canada)University of OttawaInstitut National de la Recherche Scientifique
Organismes subventionnairesJapan Society for the Promotion of ScienceNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaCanada Foundation for Innovation
Mots-clésRoamingDissociation (chemistry)Chemical physicsChemistryCoulomb explosionMoleculeNanotechnologyComputer scienceMaterials sciencePhysical chemistryIonizationIon

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

CO), it has been indirectly observed in numerous molecules. The phenomenon describes a frustrated dissociation with fragments roaming at relatively large interatomic distances rather than following conventional transition-state dissociation; incipient radicals from the parent molecule self-react to form molecular products. Roaming has been identified spectroscopically through static product channel-resolved measurements, but not in real-time observations of the roaming fragment itself. Using time-resolved Coulomb explosion imaging (CEI), we directly imaged individual "roamers" on ultrafast time scales in the prototypical formaldehyde dissociation reaction. Using high-level first-principles simulations of all critical experimental steps, distinctive roaming signatures were identified. These were rendered observable by extracting rare stochastic events out of an overwhelming background using the highly sensitive CEI method.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,002
Score d'incertitude au seuil0,006

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0020,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,014
Tête enseignante GPT0,256
Écart entre enseignants0,242 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations122
Publié2020
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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