(Invited) Composition and Interfacial Engineering of Lithium Iron Orthosilicate Cathodes with Superior Intercalation Properties
Notice bibliographique
Résumé
The quest for Li-ion batteries (LIBs) delivering higher energy density while being safer and sustainable has intensified recently. This work presents our advances towards improving the intercalation properties of an important cathode material, Li2FeSiO4(LFS), in order to take advantage of its attractive properties in terms of sustainability and safety. LFS theoretically has 330 mAh g-1capacity (2 Li+ per formula unit), however, inherently it exhibits relatively poor Li-ion intercalation kinetics, interfacial reactivity and complex phase transitions resulting in lower than one Li+ storage and poor capacity retention.In this work, we apply a multi-prong strategy to overcome these obstacles making use of compositional engineering to tune the electronic and crystal structures of LFS in concert withmechanochemical processing and polymer coating to provide a stabilizing interphase. We take advantage of the versatility of hydrothermal synthesis [1a] and mechanochemical activation and synthesize various cation-substituted and non-stoichiometric LFS nanomaterials with annealed orthorhombic Pmn21structure. Firstly, mechanochemical annealing leads to activation of Li-ion diffusion (DLi) by one order of magnitude enhancement [2a,b]. Secondly, partial substituting Co for Fe is found to allow faster phase transformation from pristine Pmn21to inverse Pmn21with important positive ramifications in its cycling performance [1b]. Thirdly, we boost the capacity of LFS, bydesigning Fe-rich (and not Li-rich!) LFS materials that deliver higher capacity within a reasonable voltage window [1c]. Lastly, PEDOT coating and near the surface composition alteration allows for stable cycling performance with >1.2 Li capacity [2c]. Acknowledgments:This research was supported by a NSERC grant and the McGill Sustainability Systems Initiative (MSSI). References: [1] Yan Zeng et al., (a) Hydrothermal Crystallization of Pmn21Li2FeSiO4Hollow Mesocrystals for Li-Ion Cathode Application,Chem. Eng. J., 359 (2019), 1592-1602; (b) Unveiling the mechanism of improved capacity retention in Pmn21Li2FeSiO4 cathode by cobalt substitution, J. Materials Chem. A2019, 7, 25399 – 25414; (c) Defect Engineering of Fe-Rich Orthosilicate Cathode Materials with Enhanced Li-Ion Intercalation Capacity and Kinetics, ACS Applied Energy Materials, 2020, 3, 675−686 [2] Majid Rasool et al., (a) Mechanochemically-tuned structural annealing: a new pathway to enhancing Li-ion intercalation activity in nanosized βIILi2FeSiO4 , J Mater. Chem. A 2019, 7, 13705 – 13713; (b) Unusual Li-ion intercalation activation with stepwise capacity increase in orthosilicates, J. Phys. Chem. C;DOI: 10.1021/acs.jpcc.9b11896; (c) PEDOT encapsulated and mechanochemically engineered silicate nanocrystals for high energy density cathodes, Advanced Materials Interfaces, 2020, 2000226; DOI: 10.1002/admi.202000226
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».