Theoretical Study of Tellurium Isotope Fractionations in Ore-Forming Systems, and Studies of Doubly Substituted Isotopologues of Methane
Notice bibliographique
Résumé
This thesis encompasses three research projects on the stable isotopes of tellurium and multiply substituted isotopologues of methane. In the first project (Chapter 2), I used theoretical techniques to predict tellurium isotope signatures of ore formation processes. In this study, equilibrium mass-dependent isotopic fractionation among Te-bearing species relevant to the formation of precious-metal ores is estimated with first-principles thermodynamic calculations. This work is the first theoretical study on the isotope fractionation of tellurium in ore-forming systems. In the second project (Chapter3), I investigated the potential of 13CH3D and 12CH2D2, the doubly substituted mass-18 isotopologues of methane, as tools for tracking atmospheric methane sources and sinks. Methane is the most abundant organic chemical and the second most important long-lived greenhouse gas in the atmosphere. It also has a significant impact on the chemistry of the troposphere and stratosphere. However, there are large uncertainties in the sources and sinks of methane to the atmosphere, as well as in their variability in time and space. I used electronic structure methods and initial isotopologue abundance measurements, from the UCLA Nu Panorama and other laboratories [Stolper et al., 2015; Wang et al., 2015; Young et al., 2017], to estimate kinetic and equilibrium isotope signatures for 13CH3D and 12CH2D2. Then I predicted the abundances of singly and doubly substituted methane species in atmosphere in different scenarios using a whole-atmosphere box model. This study is the first model ever to describe the atmospheric methane budget that includes both doubly substituted isotopologues, 13CH3D and 12CH2D2.The third project (Chapter 4) focused on measuring 13CH3D and 12CH2D2 in methane samples from natural boreal lakes, collected in Alaska, Canada, and Siberia. Wetlands are among the largest methane sources, and they will need to be characterized as part of the construction of any realistic global budget of 13CH3D and 12CH2D2. In this project all measurements were performed using gas chromatography and a high-resolution gas-source multiple-collector mass spectrometer (the UCLA Nu Panorama). Finally, these data are combined with recent predictions of future emissions growth to model the likely impacts of boreal lakes on the future atmospheric CH4 isotopologue budget up to year 2100. In addition to testing our model atmospheric budget, doubly substituted isotopologue measurements of CH4 appear to provide information about the likely production mechanism for natural CH4 samples.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,002 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».