Regulating Fe-spin state by atomically dispersed Mn-N in Fe-N-C catalysts with high oxygen reduction activity
Notice bibliographique
Résumé
Abstract As low-cost electrocatalysts for oxygen reduction reaction applied to fuel cells and metal-air batteries, atomic-dispersed transition metal-nitrogen-carbon materials are emerging, but the genuine mechanism thereof is still arguable. Herein, by rational design and synthesis of dual-metal atomically dispersed Fe,Mn/N-C catalyst as model object, we unravel that the O2 reduction preferentially takes place on FeIII in the FeN4 /C system with intermediate spin state which possesses one eg electron (t2g4eg1) readily penetrating the antibonding π-orbital of oxygen. Both magnetic measurements and theoretical calculation reveal that the adjacent atomically dispersed Mn-N moieties can effectively activate the FeIII sites by both spin-state transition and electronic modulation, rendering the excellent ORR performances of Fe,Mn/N-C in both alkaline and acidic media (halfwave positionals are 0.928 V in 0.1 M KOH, and 0.804 V in 0.1 M HClO4), and good durability, which outperforms and has almost the same activity of commercial Pt/C, respectively. In addition, it presents a superior power density of 160.8 mW cm−2 and long-term durability in reversible zinc–air batteries. The work brings new insight into the oxygen reduction reaction process on the metal-nitrogen-carbon active sites, undoubtedly leading the exploration towards high effective low-cost non-precious catalysts.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».