Interplay Between Charge Accumulation and Oxygen Reduction Catalysis in Nanostructured TiO<sub>2</sub> Electrodes Functionalized with a Molecular Catalyst
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The catalytic reduction of O 2 by a manganese(III) porphyrin immobilized in a nanostructured semiconductive transparent TiO 2 electrode is here investigated by UV‐Vis spectroelectrochemistry in an aqueous buffered medium. Analysis of the operando spectroelectrochemical data, collected for both the immobilized catalyst and the TiO 2 matrix, demonstrates the coexistence of two faradaic electrochemical processes, namely ( i ) irreversible interfacial electron transfer from TiO 2 to the immobilized porphyrin triggering the catalytic reduction of O 2 , and ( ii ) reversible proton‐coupled electrochemical reduction of TiO 2 leading to the accumulation of electrons in the TiO 2 bulk. The competition between these two processes is modulated by the local concentration of O 2 , which itself varies with the rate of the catalysis. Indeed, when O 2 is locally strongly depleted by catalysis, the process switches from catalysis to charge storage, like a battery. As a result, the electrons stored in TiO 2 were observed to pursue the catalysis even after the electrode polarization was switched‐off ( i. e ., under open circuit). This is an overlooked phenomenon that we believe is important to consider in applications relying on metal oxide‐based photoelectrodes operating in aqueous media.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».