Revealing the Structure Evolution of Heterogeneous Pd Catalyst in Suzuki Reaction via the Identical Location Transmission Electron Microscopy
Notice bibliographique
Résumé
The mechanism of palladium nanoparticles (Pd NPs)-catalyzed cross-coupling reactions has been the subject of intense debate since the recognition of catalytic active sites involving a wide array of dynamic changed Pd species. Here, through the combination of the hot filtration experiment together with the recently developed identical location transmission electron microscopy (IL-TEM) method, the delicate structure evolution of highly dispersed Pd NPs supported on oxygen-functionalized carbon nanotubes (Pd/oCNTs) as well as the kinetics properties of derived dissolved species in liquid phase were systemically investigated in the Suzuki-Miyaura reaction. The result indicates that the leached Pd components caused by the strong adsorption of reactants might have a significant contribution to the coupling products, and the degree for different substrates follows the order of iodobenzene > phenylboronic acid > bromobenzene. Meanwhile, the typical three sequential behaviors of supported Pd NPs, including dissolution, deposition, and growth, along with the increase of the conversion throughout the reaction were spatiotemporally observed by tracking the evolution of individually identifiable NPs. The performed work not only provides direct evidence for the interaction between Pd NPs surface with reactants on atomic scale but also gives a valuable reference for fundamentally understanding the mechanism of the heterogeneous Pd-catalyzed Suzuki coupling process as well as rational design of next-generation catalysts with high efficiency and reusability for synthetic applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».