Reduction of N<sub>2</sub> to NH<sub>3</sub> by TiO<sub>2</sub>-supported Ni cluster catalysts: a DFT study
Notice bibliographique
Résumé
Electrochemical techniques for ammonia synthesis are considered as an encouraging energy conversion technology to efficiently meet the challenge of nitrogen cycle balance. Herein, we find that TiO2(101)-supported Ni4 and Ni13 clusters can serve as efficient catalysts for electrocatalytic N2 reduction based on theoretical calculations. Electronic property calculations reveal the formation of electron-deficient Ni clusters on the TiO2 surface, which provides multiple active sites for N2 adsorption and activation. Theoretical calculation identifies the strongest activated configuration of N2* on the catalysts and confirms the potential-limiting step in the nitrogen reduction reaction (NRR). On Ni4-TiO2(101), N2* → NNH* is the potential-limiting step with a very small free energy increase (ΔG) of 0.24 eV (the corresponding overpotential is 0.33 V), while on Ni13-TiO2(101) the potential-limiting step occurs at NH* → NH2* with ΔG of 0.49 eV (the corresponding overpotential is 0.58 V). Moreover, the Nin-TiO2(101) catalyst, especially Ni13-TiO2(101), involves in a highly selective NRR even at the corresponding NRR overpotential. This work will enlighten material design to construct metal oxide supported transition metal clusters for the highly efficient NRR and NH3 synthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».