Molecular dynamics approach to assess aqueous alteration of potassium-rich feldspar surfaces
Notice bibliographique
Résumé
Ice clouds play an important role in the Earth’s radiative budget and hence climate. Heterogeneous ice nucleation, a major pathway for ice formation in cirrus and mixed-phase clouds, is induced by active sites present on atmospheric aerosol particles termed as ice-nucleating particles. Feldspars have been shown to be highly ice nucleation active. Despite the importance of mineral dusts for ice nucleation, the role of atmospheric aging (e.g. surface alteration due to interactions with chemical species) on their ice nucleation efficiency is largely unknown. This is primarily due to the lack of microscopic level insight into nucleation from laboratory/field-based experiments, due to the inability to experimentally access the small spatial and temporal scales at which nucleation process occurs – a problem that can be potentially tackled with computer simulations. We utilize direct Molecular Dynamics simulations (GROMACS 5.1.4) to investigate the interactions of solutes with different surfaces of potassium feldspar mineral (microcline) and the corresponding interfacial water structure at a microscopic scale. We investigated the interactions of monovalent cations (H3O+, (NH4)+, Li+, K+, Cs+) with various surfaces of microcline, and subsequent effects on the near-surface water structure at 300 K. The investigated surfaces include the perfect cleavage planes, (001) and (010), as well as the high energy plane (100) of microcline. Feldspar is modeled as semi-rigid (lattice atoms fixed expect K+ and H of surface OH) and as fully flexible (all lattice atoms free to move) with the CLAYFF force field, and the TIP4P/Ice model is employed for water. Results show that on simulation timescales, lattice vibration is necessary for ion exchange between added cation and lattice K+, albeit at different exchange rates for the 3 planes. None of the 3 flexible surfaces show any preference for over K+ in terms of ion exchange within the simulation timescale. Both the semi-rigid and flexible surfaces show higher adsorption of molecular cations ((NH4)+ and H3O+) compared with the simple spherical cations. In addition, we do not observe ice nucleation on modified microcline surfaces (both semi-rigid and flexible) at a supercooled temperature of 230 K within the simulation timescale. To conclude, the presented work provides an improved understanding of the processes modifying the feldspar surfaces in water and aqueous solutions and its possible relevance for ice formation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».