Methane-Assisted Catalytic Desulfurization in an Environmentally Benign Way
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Petroleum is one of the most important natural resources for human beings, while the contained sulfur heteroatoms lead to a series of problems1. Therefore, a desulfurization process to reduce sulfur content is mandatory for clean petroleum utilization. Hydrodesulfurization is currently mature in industry, while this process is costly, energy intensive and environmentally unfriendly due to CO2 emission and H2S production2,3. Alternative cost-effective desulfurization process with environmentally benign sulfur-containing products remains unreported. Here we demonstrate that the desulfurization of a heavy oil model compound dibenzothiophene can be successfully achieved under methane environment over creatively designed dual catalyst system, generating a new sulfur-containing product CS2. Control experiments indicate that the presence of methane as well as catalyst components for direct desulfurization and methane activation are all required. The reaction process is better understood by extensive evidences from isotope labeling experiments, catalyst and product characterizations, density functional theory calculations and verification experiments, based on which a reasonable catalytic mechanism is proposed. It is found that methane-assisted desulfurization requires more stringent conditions, where sulfur vacancy abundance, methane activation capability and surface sulfur transfer are all indispensable. This study pioneers a transformational desulfurization route, which is more economically and environmentally attractive for petroleum processing industry.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».