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Enregistrement W3174321897 · doi:10.1063/5.0053051

A path integral ground state approach for asymmetric top rotors with nuclear spin symmetry: Application to water chains

2021· article· en· W3174321897 sur OpenAlexafffund
Tapas Sahoo, Tobias Serwatka, Pierre–Nicholas Roy

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Chemical Physics · 2021
Typearticle
Langueen
DomainePhysics and Astronomy
ThématiqueSpectroscopy and Quantum Chemical Studies
Établissements canadiensUniversity of Waterloo
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaCanada Research ChairsCanada Foundation for Innovation
Mots-clésDipoleGround statePhysicsDiffusion Monte CarloPath integral formulationMonte Carlo methodIntermolecular forceStatistical physicsQuantum mechanicsHybrid Monte CarloMathematicsMoleculeStatistics

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

A path integral ground state (PIGS) approach for the simulation of asymmetric top rotors is presented. The method is based on Monte Carlo sampling of angular degrees of freedom. A symmetry-adapted rotational density matrix is used to account for nuclear spin statistics. To illustrate the method, ground-state properties of collections of para-water molecules confined to a one-dimensional lattice are computed. Those include energetic and structural observables. An advantage of the PIGS method is that expectation values can be obtained directly since the square of the wavefunction is sampled during a simulation. To benchmark the method, ground state energies and orientational distributions are computed using exact diagonalization for a single para-water molecule in an external field using a finite basis of symmetric top eigenfunctions. Benchmark results are also provided for N = 2 para-water molecules pinned to lattice sites at various distances to sample the crossover from hydrogen bonding to the dipole-dipole interaction regime. Excellent agreement between the PIGS results and the finite basis set calculations is observed. A thorough analysis of the convergence in terms of the imaginary time propagation length and systematic Trotter error is performed. The PIGS approach is then applied to a chain of N = 11 water molecules, and an equation of state is constructed in terms of the intermolecular separation. Ordering effects are also studied, and a transition between hydrogen bonding to dipole-dipole alignment is observed. The method is scalable and can also be applied in higher dimensions.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,001
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,001
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Théorique ou conceptuel · Signal consensuel: aucune
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: aucune
Score de désaccord entre enseignants0,005
Score d'incertitude au seuil0,017

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0010,001
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0010,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0010,001
Bibliométrie0,0000,001
Études des sciences et des technologies0,0010,001
Communication savante0,0010,001
Science ouverte0,0020,001
Intégrité de la recherche0,0010,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0050,001

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,009
Tête enseignante GPT0,244
Écart entre enseignants0,235 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeThéorique ou conceptuel
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations13
Publié2021
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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