Identifying Activity and Selectivity Trends for the Electrosynthesis of Hydrogen Peroxide via Oxygen Reduction on Nickel–Nitrogen–Carbon Catalysts
Notice bibliographique
Résumé
The electrocatalytic production of hydrogen peroxide (H 2 O 2 ) through the two-electron oxygen reduction reaction (ORR) requires cost-effective catalysts with high selectivity, activity, and stability. Herein we report the synthesis and electrocatalytic assessment of nickel–nitrogen–carbon (Ni–N–C) electrocatalysts to gain insight into ORR activity and selectivity toward the production of H 2 O 2 . The activity and selectivity of the catalysts depended on the amount of nickel added during synthesis as well as the pH of the electrolyte. The materials were found to be heterogeneous in nature, consisting of nitrogen-doped carbon structures containing Ni species, including Ni 3 S 2 and covered metallic Ni particles. The presence of Ni during synthesis was imperative for the ORR performance in acidic electrolytes but had minimal impact on the performance in alkaline electrolytes. By experimentally demonstrating that Ni 3 S 2, metallic Ni, and N-doped carbon species were not the source of activity, we postulate that atomically dispersed Ni–N x /C sites are responsible for the ORR performance in acidic electrolytes, with an activity of −0.3 mA cm –2 and a H 2 O 2 selectivity of 43% measured for the best Ni–N–C catalyst at 0.5 V vs RHE. This work highlights the potential and generates scientific insight into Ni–N–C catalysts to guide the design of improved performance metal–nitrogen–carbon catalysts based on inexpensive precursors and simplistic syntheses.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».