(Invited) Oxide-Encapsulated (Photo)Electrocatalysts for Solar Fuels Production
Notice bibliographique
Résumé
Encapsulating active electrocatalysts with permeable oxide overlayers offers additional “control knobs” for tuning electrocatalyst selectivity and/or activity in ways that are not possible with conventional electrocatalysts.[1] In particular, nanoscopic oxide overlayers can possess selective transport characteristics that allow them to behave as ultrathin membranes that can block impurities and undesirable reactants while still permitting desired reactants and products to pass between the bulk electrolyte and active sites at the overlayer/catalyst buried interface.[1,2] In this presentation, I will describe recent investigations of silicon and titanium oxide-encapsulated thin film electrodes that allow for quantification of species permeabilities and to establish general design principles that govern the structure-property-performance relationships for nanoscopic oxide overlayers. First, I will show how the porosity and chemical composition of silicon oxide overlayers can be systematically tuned to control the relative permeabilities of protons and molecular oxygen, both of which are of great importance for water splitting.[3] Next, the selective transport properties of these coatings are reported in the presence of redox mediator species that are of interest for photocatalytic H2 production from Z-scheme water splitting.[4] Both silicon and titanium oxide overlayers are shown to be capable of selectively facilitating the desirable oxygen and hydrogen evolution reactions with selectivities of > 80% in the presence of a reversible redox mediator. Importantly, this work highlights the ability of ultrathin oxide overlayers to dramatically alter reaction selectivities, and presents design rules for overlayers that can be extended to many other (photo)electrocatalytic materials and reactions of interest to the solar fuels community. References [1] D.V. Esposito, ACS Catalysis, 2018, vol. 8, 457–465. [2] N. Y. Labrador, et al. , ACS Catalysis, 2018, vol. 8, 1767–1778. [3] M.E. Beatty, et al., ACS Applied Energy Materials, (Articles ASAP), doi.org/10.1021/acsaem.0c02359 [4] Bala Chadran, et al., Energy & Environmental Science, 2018. vol. 1, 115-135
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,006 | 0,002 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».