Mechanism and Performance of a CO<sub>2</sub>-Driven Li-O<sub>2</sub> Battery Containing LiBr
Notice bibliographique
Résumé
The environmental friendly aprotic lithium–oxygen (Li–O2) battery with high theoretical energy density has received great attention in the past years. A necessary shift to a direct exploitation of atmospheric air to assure the practicality of these devices has, however, demonstrated that the presence of CO2 and moisture fundamentally alters the O2 electrochemistry of the cell. The uncovered effect of CO2 in Li–O2 cells in a tetraglyme-electrolyte under a wide O2:CO2 mixture range revealed that with up to 30% CO2, the latter acts as an O2 − scavenger during discharge steps, leading to the formation of representative CO4 −/C2O6 2−-based species correlated with enhanced full capacity and cell cyclability. The CO2-driven Li–O2 device suffers, however, from unpractical recharge potentials at ~4.5 V required for the decomposition of Li2CO3. In this work, we investigate the performance of these devices in cells containing LiBr acting as a redox mediator. The electrochemically-generated Br3 –/Br2 redox couple offers a promising pathway to facilitate the decomposition of Li2CO3. We show that hindered overcharges (~0.5 V) are not only a function of the introduced LiBr concentration, but also depend on the crystallinity and morphology of the insulating Li2CO3 discharge product. Coupled electrochemical and spectroscopic analyses shed light on the redox shuttling steps at progressive states-of-recharge, revealing the presence of Br2···Br3 − loosely-bound anionic complexes in the electrolyte. As opposed to discrete polar Br2 irreversibly precipitated on the carbon-based cathode surface, the facile diffusion of the soluble Br2···Br3 − complex pinpoints these species as operating redox mediators. These findings offer insight toward the rational design of efficient mobile mediators beyond an overcharge decrease in the CO2-driven Li–O2 device.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».