Evaluating Solid Electrolyte Interphase Engineering for Rechargeable Aqueous Aluminum Metal Batteries
Notice bibliographique
Résumé
Amongst various electrochemical energy storage technologies for renewable energy power grids, the aluminum metal battery (AMB) is arguably the most attractive given the high abundance and high theoretical volumetric/gravimetric capacity of metallic aluminum. The current generation of AMBs, however, utilizes a chloroaluminate ionic liquid (IL) that is intrinsically capacity limiting, highly corrosive, and hygroscopic. These limitations severely hinder the practicality of AMBs. To overcome these drawbacks, aqueous electrolytes are considered as attractive alternatives to ILs. However, their employment is troubled by the spontaneous formation of an ionically-passivating oxide film and hydrogen evolution on aluminum. Impressively, two solid electrolyte interphase (SEI) engineering methods have recently been proposed that seemingly resolves such problems to enable rechargeable aqueous AMBs. The first involves a 5 m (mol kg-1) Al(OTF)3 (aluminum trifluoromethanesulfonate) water-in-salt electrolyte that appears to delay hydrogen evolution by a SEI formed from the reduction of OTF- anions. The second involves an IL pretreatment process for the aluminum electrode, which is argued to be capable of simultaneously removing the native oxide layer and preventing its subsequent formation in aqueous solutions through an organic artificial SEI. Despite the promising results derived from the above methods, there is a lack of understanding for their underlying mechanisms and whether truly reversible aqueous AMBs were achieved. In this study, we reveal the (electro)chemical processes involved in each SEI-building method through a combination of computational, electrochemical and spectroscopic characterizations. We show that both methods unfortunately lack the ability to form stable and effective SEIs and enhancements to electrochemical performances observed in previous studies were largely misinterpretations of the data. Overall, hydrogen evolution remains as the sole cathodic reaction and no aluminum deposition can be achieved. This is the fundamental reason explaining the lower-than-expected voltages and cyclabilities of currently reported aqueous AMBs. To promote future research into enabling truly reversible aqueous AMBs, we offer suggestions for the design of more reliable electrolytes and interphases utilizing the insights gained in our investigation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».