Dynamics and Hysteresis of Hydrogen Intercalation and Deintercalation in Palladium Electrodes: A Multimodal <i>In Situ</i> X-ray Diffraction, Coulometry, and Computational Study
Notice bibliographique
Résumé
Understanding hydrogen intercalation and deintercalation in palladium is the key to utilizing palladium-based materials for hydrogen storage, hydrogen separations, and electrochemical hydrogen evolution and CO 2 reduction catalysis. Here, we combine in situ synchrotron X-ray diffraction and coulometry measurements with density functional theory calculations to provide complementary insights on the dynamics of hydrogen intercalation and deintercalation under electrochemical conditions. By employing multimodal in situ characterization, we demonstrate that the interplanar d -spacing and the hydrogen/palladium ratio are decorrelated under certain conditions. Additionally, there is a clear hysteresis in the electrode potentials where the β-phase of palladium hydride forms and disappears. Computed energetics of hydrogen intercalation and deintercalation predict this hysteresis. These calculations indicate that the potential-driven absorption of subsurface hydrogen during intercalation and oxidation of surface hydrogen during deintercalation could contribute to the observed hysteresis. These results suggest that surface processes during hydrogen intercalation and deintercalation are important, providing additional mechanistic understanding that is complementary to bulk phase transition theory. This multimodal in situ characterization and computational study provides new insights into hydrogen intercalation and deintercalation in palladium electrodes, which could lead to improvements in palladium-based materials needed in a sustainable energy economy.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».