Discerning Trends in Wintertime Reactive Chlorine Chemistry And Air Quality
Notice bibliographique
Résumé
Reactive chlorine species (Cl*) are crucial to atmospheric chemistry, impacting oxidative cycles, pollutant formation, and air quality. However, their behavior, particularly in urban winter environments, remains underexplored. This thesis investigates the sources, transformations, and impacts of reactive chlorine in urban settings using high-time-resolution measurements, size-resolved aerosol analysis, and advanced modeling techniques. High-time-resolution measurements of hydrogen chloride (HCl) were conducted in coastal (St. John’s, NL) and continental (Toronto, ON) regions. In the coastal environment, HCl variability was influenced by photochemical and acid displacement processes, while in Toronto, direct emissions dominated, with road salting contributing to particulate chloride but not directly to HCl production. Simulations using GEOS-Chem captured coastal variability but significantly underestimated urban HCl levels, indicating the complexity of urban chlorine sources. Size-resolved aerosol analysis during road salt application revealed that chloride levels in urban aerosols were similar to marine environments, with road salt-derived chloride redistributed into finer aerosol modes. These findings suggest that acid displacement and heterogeneous reactions play a critical role in sustaining HCl production over time. Simulations with the E-AIM model underscored the need for improved representation of ammonia and ammonium chloride chemistry to predict HCl partitioning more accurately. Indoor sources, particularly chloramines (NH₂Cl, NHCl₂) from hypochlorite-based cleaning products, were identified as significant outdoor contributors to reactive chlorine budgets. These sources were found to rival smaller industrial emissions. Mobile and vertical gradient measurements quantified spatial variability in HCl emissions, highlighting the influence of local meteorological conditions on HCl fluxes and deposition. These findings advance our understanding of urban chlorine chemistry, providing insights into sources, transformations, and their implications for air quality and atmospheric models.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».