Significant differences between solid state and solution photochemistry and photophysics of mesogenic organometallic gold complexes
Notice bibliographique
Résumé
Five new gold complexes 4-ROC6H4C≡CAuN≡CC6H4-4-OR′ (R/R′ = CH3/C9H19 (C1N9 ), C15H31/C9H19 (C15N9 ), C6H13/C15H31 (C6N15 ), C9H19/C15H31 (C9N15 ), C12H25/C15H31 (C12N15 )) were synthesized and characterized (1H and 13C NMR, IR, Raman spectroscopy, and high resolution mass spectrometry). Their organized smectic phases were investigated by TGA, DSC, powder XRD, and polarized light optical microscopy, and the solids are found to have crystalline and amorphous domains. No evidence for Au•••Au interactions was observed. The steady state and time-resolved absorption and emission properties at 298 and 77 K were examined, and surprisingly, the excited lifetime of the triplet excited state in the solid state is extremely short-lived (<100 ps) in comparison with the microsecond time scale recorded for the solution and at 77 K. The photosensitization of 1O2 was observed in solution but not in the solid state. The nature of the singlet (ligand-to-ligand charge transfer) and triplet (ethynyl/intraligand ππ*) excited states were assessed using DFT and TD-DFT computations. The thermal and UV-photochemical formation of gold nanoparticles were performed in solution (slow) and in the solid state (faster). The thermally generated nanoparticles are found to be larger (2–20 nm; TEM) and exhibit well-defined shapes, whereas the photochemically generated ones are smaller (1–10 nm) and show ill-defined shapes.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».