New machine learning models for predicting the performance of MOFs in post-combustion carbon capture

Dieses Masterarbeitsprojekt wurde in Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von Professor Tom Woo durchgeführt, der mich und meine Forschung während meines Aufenthaltes an der University of Ottawa freundlicherweise bewirtet hat. Carbon Capture and Storage (CCS) wird voraussichtlich eine wichtige Rolle bei der Bekämpfung der Erderwärmung spielen, indem es zur Verringerung des CO2-Ausstoßes, besonders im Energiesektor, beiträgt. Dabei stellt die adsorptions-basierte Abtrennung von CO2 nach Verbrennung von z.B. Kohle mithilfe poröser Feststoffe aktuell ein bedeutendes Forschungsgebiet dar. Insbesondere Metal-Organic Frameworks (MOFs) erregen aufgrund ihrer rekordbrechend großen Oberflächen und Porenvolumina, aber auch weil ihre Struktur an viele verschiedene Adsorptionsbedingungen angepasst werden kann, großes Aufsehen. Aufgrund der schier unendlichen Zahl an möglichen MOFs erfreut sich computergestützes High-Throughput (HT) Screening als Technik zur Beschleunigung der Entdeckung neuer leistungsstarker MOFs zunehmender Beliebheit. Das Screening großer Datenbanken mithilfe computergestützter Methoden wie Grand Canonical Monte Carlo (GCMC)-Simulationen ist mit hohem Rechenaufwand verbunden. Daher stellen vorgeschaltete Prescreening- Methoden, die vielversprechende MOFs effizient für weiterführendes GCMC-Screening auswählen, ein Forschungsgebiet von entscheidender Wichtigkeit dar; solche Methoden stehen im Mittelpunkt eines lang anhaltenden Forschungsprojektes in der Arbeitsgruppe Woo. Das Ziel meines Masterarbeitsprojektes ist die Entwicklung eines Support Vector Regression (SVR)-basierten Prescreening-Werkzeuges, das unter Verwendung einer großen, hochgradig diversen Datenbank von 352k MOFs die Arbeitskapazitäten (Working Capacity, wc) und Selektivitäten (Selectivity, Sel) von MOFs bei der Abtrennung von CO2 nach Verbrennung vorhersagt, wodurch besonders leistungsstarke MOFs für weiteres GCMC-Screening ausgewählt werden sollen. Ich nutze dabei mittels GCMC berechnete Referenzdaten und den nAP-RDF (normalized Atomic PropertyWeighted Radial Distribution Functions)- sowie geometrische Desktriptoren. Des Weiteren untersuche ich, wie sich Principal Component Analysis (PCA)-basiertes ”Pruning” der Deskriptoren auswirkt. Auf diese Weise entwickle ich vier separate SVR-Modelle für MOF wc und Sel und prüfe die Genauigkeit und Vorhersageleistung der Modelle ausführlichst. Alle vier SVR-Modelle sind sehr gut an die Trainigsdaten angepasst. Die Modelle sagen außerdem die wc und Sel der MOFs in der 352k-Datenband mit hoher Genauigkeit voraus, obwohl eine gewisse Überschätzung bei wenig leistungsfähigen sowie eine Unterschätzung bei hochleitungsfähigen MOFs bemerkbar ist. Die Rangkorrelationen aller vier Modelle ist ausgezeichnet, und die Modelle fungieren weiters sehr gut als Prescreening-Werkzeuge zur Vorhersage der wc und Sel von MOFs bei der Abtrennung von CO2 nach Verbrennung. Die zwei Modelle, die PCA-basiertes ”Pruning” verwenden, übertrefen die anderen beiden Modelle deutlich im Bezug auf ihre Recheneffizienz, wodurch die Vorzüge dieses Ansatzes bewiesen sind.

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