Direct Tracking Excited-State Intramolecular Charge Redistribution of Acceptor–Donor–Acceptor Molecule by Means of Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
Symmetric quadrupolar molecules generally exhibit apolar ground states and dipolar excited states in a polar environment, which is explained by the excited state evolution from initial charge delocalization over all molecules to localization on one branch of the molecules after a femtosecond pulse excitation. However, direct observation of excited-state charge redistribution (delocalization/localization) is hardly accessible. Here, the intramolecular charge delocalization/localization character of a newly synthesized acceptor–donor–acceptor molecule (ADA) has been intensively investigated by femtosecond stimulated Raman scattering (FSRS) together with femtosecond transient absorption (fs-TA) spectroscopy. By tracking the excited state Raman spectra of the specific alkynyl (−C≡C−) bonds at each branch of ADA, we found that the nature of the relaxed S₁ state is strongly governed by solvent polarity: symmetric delocalized intramolecular charge transfer (ICT) characters occurred in apolar solvent, whereas the asymmetric localized ICT characters appeared in polar solvent because of solvation. The solvation dynamics of ADA extracted from fs-TA is consistent with the time constants obtained by FSRS, but the FSRS clearly tracks the excited state intramolecular charge transfer delocalization/localization.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».