Géochimie du molybdène, du rhénium et de l'uranium dans les sédiments de lacs du Bouclier canadien et des Appalaches.

La transcription des symboles et des caractères spéciaux utilisés dans la version originale de \nce résumé n’a pas été possible en raison de limitations techniques. La version correcte de ce \nrésumé peut être lue en PDF. Cette recherche avait pour but de contribuer à mieux connaître la géochimie du \nmolybdène (Mo), du rhénium (Re) et de l’uranium (U) en milieu lacustre. Les enregistrements \nsédimentaires de ces éléments sont utilisés par d’autres auteurs pour reconstituer les conditions \nenvironnementales aquatiques antérieures. Pour atteindre notre objectif, trois lacs acides du \nBouclier canadien et un lac alcalin des Appalaches furent étudiés. Pour chacun de ces lacs, nous \navons déterminé les distributions verticales du pH et des concentrations en Mo, Re, U, Fe, Mn, \nΣS(-II), cations majeurs (Ca, K, Mg, Na), anions majeurs (Cl, SO4) et C organique et inorganique \ndissous dans les eaux interstitielles des sédiments. Les activités en 210Pb et 137Cs et les teneurs en \nMo, Re, U, Fe, Mn, Al, S réduit volatilisé par acidification et en Corg ont aussi été mesurées dans \ndes carottes de sédiment prélevées aux mêmes sites. Des échantillons de matériel diagénétique \nprélevés avec des plaques de Teflon insérées dans les sédiments d’un des lacs ont aussi été \nanalysés pour plusieurs des éléments déjà mentionnés. \nLa modélisation des profils de Mo, de Re et d’U dans les eaux interstitielles avec une \néquation de transport-réaction a permis de dévoiler les taux des réactions dans lesquelles sont \nimpliqués les éléments et à identifier objectivement les couches sédimentaires dans lesquelles se \nproduisent les réactions. La connaissance des taux de production et de consommation des \néléments dans les eaux interstitielles a ensuite servi à estimer les teneurs des éléments ajoutés ou \nsoustraits à la phase solide lors de la diagenèse précoce et, subséquemment, à reconstituer les \nteneurs des éléments dans les particules au moment de leur dépôt, de même que les variations \nchronologiques du flux de dépôt des éléments d’origine atmosphérique à l’interface eau-sédiment. \nLa richesse de notre jeu de données géochimiques nous a enfin permis de vérifier ce \nque prédit la thermodynamique vis-à-vis de la précipitation dans les sédiments anoxiques de \nplusieurs phases minérales distinctes suggérées dans la littérature. Préalablement à ces différents \ntraitements de données, la spéciation des éléments dans les eaux interstitielles avait été calculée à \nl’aide de modèles thermodynamiques et la datation des sédiments déterminée par les modèles \ngéochronologiques courants. \nNous montrons que, par rapport à la croûte terrestre, les sédiments des quatre lacs étudiés \nsont enrichis en Mo et Re mais ne le sont pas ou très peu en U. Par modélisation diagénétique, \nnous avons conclu que la plus grande proportion des enrichissements en Mo ne s’explique pas par \nla formation de Mo authigène mais par des apports anthropiques, lesquels proviennent \nessentiellement de l’atmosphère. Par contre, une proportion importante du Re s’accumule dans \nles sédiments suite à la fixation du Re dissous de la colonne d’eau qui diffuse à travers l’interface \neau-sédiment. À 10 cm de profondeur dans les sédiments de certains lacs, le Re authigène peut \nreprésenter jusqu’à 50% et plus du Re total mesuré. Cependant, l’abondance du Re authigène \ndans les sédiments est insuffisante pour expliquer les enrichissements décelés, ce qui suggère que \nles sédiments sont aussi contaminés par des apports atmosphériques de Re. Nous démontrons que \nla combustion du charbon et les émissions dans l’atmosphère des fonderies furent les sources de \ncontamination les plus probables en Mo et en Re dans les lacs étudiés. \nLa mise en évidence que les oxyhydroxydes de Fe sont des substrats importants sur \nlesquels le Mo et, dans une moindre mesure, l’U s’adsorbent lorsque ces composés sont présents \ndans les sédiments de surface compte aussi parmi les résultats novateurs de cette recherche. Des \ncalculs thermodynamiques de spéciation et d’état de saturation et la confrontation des prédictions \ndécoulant de ces calculs avec les profils du sulfure dissous suggèrent que le Re est consommé \ndans les eaux interstitielles suite à sa précipitation sous la forme ReS2(S). La formation de ce \nsolide dans les sédiments requiert la réduction du ReVIIO4 \n- en ReIV(OH)4 et la présence de \nconcentrations micro-molaires en sulfure dissous. Par ailleurs, la comparaison des rapports \nmolaires U:Corg et U:Fe mesurés dans le matériel diagénétique à ceux mesurés dans les sédiments \nd’un de nos lacs, celui dont l’hypolimnion est oxygéné en permanence, et une corrélation \nsignificative entre l’U et le Corg en phase solide dans le lac des Appalaches indiquent que l’U non \ndétritique dans les sédiments lacustres est principalement lié à la matière organique issue du \nbassin versant. Contrairement aux prédictions de différents auteurs, nous en sommes aussi venus \nà la conclusion que la précipitation dans les sédiments de solides tels que UO2(S), U3O7(S) and \nU3O8(S) est improbable.

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