Highly active and thermostable camphyl α‐diimine–nickel(II) catalysts for ethylene polymerization: Effects of <i>N</i>‐aryl substituting groups on catalytic properties and branching structures of polyethylene
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Notice bibliographique
Résumé
A group of nickel bromide complexes containing the rigid bidentate bis(arylimino)camphane ligands (Ar‐BIC) with different N ‐aryl substituents, [ArN═C(camphyl)C(camphyl)═NAr]NiBr 2 (Aryl = 2,6‐Me 2 C 6 H 3 [ Ni1 ], 2,4‐Me 2 C 6 H 3 [ Ni2 ], 2,4,6‐Me 3 C 6 H 2 [ Ni3 ], 2,6‐Me 2 ‐4‐{(C 6 H 4 F) 2 CH}‐C 6 H 2 [ Ni4 ], 2,4‐Me 2 ‐6‐{(C 6 H 4 F) 2 CH}‐C 6 H 2 [ Ni5 , with the corresponding ligand as L5 ], and 2‐Me‐4,6‐{(C 6 H 4 F) 2 CH} 2 ‐C 6 H 2 [ Ni6 ]), has been synthesized and characterized. The molecular structures of L5 , Ni1 , Ni3 , Ni4 , and Ni6 were elucidated with single‐crystal X‐ray diffraction. The nickel centers displayed a four‐coordinate geometry that can be best described as a distorted tetrahedral geometry. Upon treatment with either MMAO or Me 2 AlCl, Ni1 – Ni6 showed moderate to high activities for ethylene polymerization, producing polyethylenes (PEs) with low to high molecular weights (0.02–23.7 × 10 5 g mol −1 ) and low polydispersity indices (PDI: 1.6–2.6). In comparison with reference nickel precatalysts ligated by bis(arylimino)acenaphthene (Ar‐BIAN) and bis(arylimino)butane (Ar‐BIB), the title complexes displayed much better thermal stability and higher catalytic activities (up to 11.2 × 10 6 g PE (mol Ni) −1 h −1 at 70°C), delivering polyethylenes with higher molecular weights. All the resultant polyethylenes are moderately to highly branched with the branching content and type of branching strongly affected by the type of N ‐aryl substituting groups. Notably, the polymers produced with ortho ‐hydrogen Ni2 /Me 2 AlCl possessed the highest branching density and unique terminal vinyl (CH═CH 2 ) and internal vinylene (CH═CH) structure. On the other hand, ortho ‐di( p ‐fluorophenyl)methyl‐containing Ni5 and Ni6 just gave 30 and 19 branches per 1000 Cs due to the reduced chain walking capability as a result of the bulkier substituting groups.
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Prédiction distillée sur la base complète
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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