Conical shape fluctuations determine therate of ion-evaporation and the emitted cluster-size distribution from multiple-charged droplets
Notice bibliographique
Résumé
The ion-evaporation mechanism (IEM) is perceived to be a major pathway for disintegration of multiple-ion charged droplets found in atmospheric and sprayed aerosols. However, the precise mechanism of IEM and the range of its validity have not been established yet despite its broad use in mass spectrometry and atmospheric chemistry over past half century. Here we present direct computational evidence of the mechanism by performing a systematic study over several kosmotropic and chaotropic ions. We find that in the parent droplet multiple kosmotropic ions are buried deeper below the droplet surface than chaotropic ions. This differentiation in the ion location is only captured by a polarizable model. We demonstrate that the emitted cluster-size distribution is determined by dynamic conical deformations and not from the equilibrium ion-depth within the parent droplet as the IEM models assume. We present critical factors that determine the cluster-size distribution such as the charge sign asymmetry that have not been considered in models and in experiments. We argue that the existing IEM analytical models do not establish a clear difference between IEM and Rayleigh fission.We propose a shift in the existing view for IEM from the equilibrium properties of the parent droplet to the chemistry in the conical shape fluctuations that lead to a single solvated-ion emission. Consequently, chemistry in the conical fluctuations may also be a key element to explain charge states of macromolecules in mass spectrometry and may have potential applications in catalysis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».