Robust Analysis of 4e− vs 6e− reduction ofNitrogen on metal surfaces and single atom alloys
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical synthesis of hydrazine is an exciting avenue in the sustainable production of commonly used chemicals. Taking inspiration from the mechanistic selectivity of reactions such as 2e- vs 4e- ORR, we explore how to fine tune catalysts for hydrazine synthesis through the 4e- electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR) over the popular 6e- (NRR) used for ammonia synthesis. Optimal 4e- NRR performance requires sufficient activity as well as selectivity over 6e- (NRR), other mechanistic NRR reaction branching points and the hydrogen evolution reaction. In this study, we perform first principles calculations in conjunction with uncertainty quantification on various monometallic and single atom alloy surfaces to study activity and selectivity of 4e- NRR. Through free energy diagrams, estimation of scaling relations and a theoretical activity volcano, we observe that catalysts exhibiting low activity due to weak binding for NH3, favor hydrazine synthesis. We also find that single atom alloys follow the same scaling relations as monometallic surfaces. Through uncertainty quantification, we form distributions of limiting potentials and establish a correlation between the activity of a catalyst with the skewness of its limiting potential distribution. We further quantify first principles calculations uncertainty for branching points within various 4e- NRR branching points. Reaction branching point analysis and the tradeoff between activity and selectivity of the catalysts points to the significant challenges of pushing NRR towards hydrazine synthesis.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».