Electrocatalysts Derived from Copper Complexes Transform CO into C <sub>2+</sub> Products Effectively in a Flow Cell
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Electrochemical reactors that electrolytically convert CO 2 into higher‐value chemicals and fuels often pass a concentrated hydroxide electrolyte across the cathode. This strongly alkaline medium converts the majority of CO 2 into unreactive HCO 3 − and CO 3 2− byproducts rather than into CO 2 reduction reaction (CO2RR) products. The electrolysis of CO (instead of CO 2 ) does not suffer from this undesirable reaction chemistry because CO does not react with OH − . Moreover, CO can be more readily reduced into products containing two or more carbon atoms (i. e., C 2+ products) compared to CO 2 . We demonstrate here that an electrocatalyst layer derived from copper phthalocyanine ( CuPc ) mediates this conversion effectively in a flow cell. This catalyst achieved a 25 % higher selectivity for acetate formation at 200 mA/cm 2 than a known state‐of‐art oxide‐derived Cu catalyst tested in the same flow cell. A gas diffusion electrode coated with CuPc electrolyzed CO into C 2+ products at high rates of product formation (i. e., current densities ≥200 mA/cm 2 ), and at high faradaic efficiencies for C 2+ production ( FE C2+ ; >70 % at 200 mA/cm 2 ). While operando Raman spectroscopy did not reveal evidence of structural changes to the copper molecular complex, X‐ray photoelectron spectroscopy suggests that the catalyst undergoes conversion to a metallic copper species during catalysis. Notwithstanding, the ligand environment about the metal still impacts catalysis, which we demonstrated through the study of a homologous CuPc bearing ethoxy substituents. These findings reveal new strategies for using metal complexes for the formation of carbon‐neutral chemicals and fuels at industrially relevant conditions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».