Radical chemistry at a UK coastal receptor site – Part 2: experimental radical budgets and ozone production
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. In our companion paper (Woodward-Massey et al., 2022), we presented measurements of radical species and OH reactivity (k ’OH) made in summer 2015 during the ICOZA (Integrated Chemistry of OZone in the Atmosphere) field campaign at the Weybourne Atmospheric Observatory, a site on the east coast of the UK. In the present work, we used the simultaneous measurement of OH, HO2, total RO2, and k ’OH to derive experimental (i.e., observationally determined) budgets for all radical species as well as total ROx (= OH + HO2 + RO2). Data were separated according to wind direction: prevailing SW winds (with influence from London and other major conurbations), and all other winds (NW–SE; predominantly marine in origin). In NW–SE air, the ROx budget could be closed during the daytime within experimental uncertainty but OH destruction exceeded OH production, and HO2 production greatly exceeded HO2 destruction while the opposite was true for RO2. In SW air, the ROx budget analysis indicated missing daytime ROx sources but the OH budget was balanced, and the same imbalances were found with the HO2 and RO2 budgets as in NW–SE air. For HO2 and RO2, the budget imbalances were most severe at high NO mixing ratios. We explored several mechanistic modifications to the experimental budgets to try to reconcile the HO2 and RO2 budget imbalances: (1) the addition of generic radical recycling processes, (2) reduction of the rate of RO2 → HO2 conversion, (3) inclusion of heterogeneous HO2 uptake, and (4) addition of chlorine chemistry. The best agreement between HO2 and RO2 production and destruction rates was found for option (2), in which we reduced the RO2 + NO rate constant by a factor of 5. The rate of in situ ozone production (P(Ox)) was calculated from observations of ROx, NO, and NO2 and compared to that calculated from MCM-modelled radical concentrations. The MCM-calculated P(Ox) significantly underpredicted the measurement-calculated P(Ox) in the morning, and the degree of underprediction was found to scale with NO.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».