Toward Understanding the Reactivity of Garnet-Type Solid Electrolytes with H<sub>2</sub>O/CO<sub>2</sub> in a Glovebox Using X-ray Photoelectron Spectroscopy and Electrochemical Methods
Notice bibliographique
Résumé
Chemical stability of garnet-type lithium ion conductors is one of the critical issues in their application in all-solid-state batteries. Here, we conducted quantitative analysis of impurity layers on the garnet-type solid electrolytes, Li6.5La3–xAExZr1.5–xTa0.5+xO12 (x = 0 and 0.1; AE = Ca, Sr, and Ba), by means of X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and electrochemical methods. Two complimentary XPS techniques were employed: (i) background analyses by Tougaard’s method and (ii) relative intensity analyses of La 3d/La 4d spectra to determine the surface chemical composition. XPS revealed that even after cleaning by annealing and polishing, the surface is covered by LiOH- and Li2CO3-based compounds with a thickness of 4–6 nm within 30 min as a result of the reaction with traces of H2O (<0.5 ppm) and CO2 (<5 ppm) in an Ar-filled glovebox. The sensitivity to H2O and CO2 depends on the basicity of dopants. Ba-doped solid electrolytes exhibited the thickest impurity layers compared to Sr- and Ca-doped compounds. A surface cleaning process, consisting of annealing and polishing, effectively reduces the charge-transfer resistance to 10–15 Ω cm2 because of negligible impurity layers. Highest short-circuit tolerance is obtained for a 700 °C annealed specimen (critical current density: 0.5 mA cm–2), which is possibly due to the strengthened grain boundaries by Li2CO3 among grains around its melting point.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».