Low Density Interior in Supercooled Aqueous Nanodroplets Expels Ions to the Subsurface
Notice bibliographique
Résumé
The location of a single and multiple ions in aqueous droplets plays a key role in chemical reactivity of atmospheric and man-made aerosols. We report direct computational evidence that in supercooled aqueous nanodroplets a lower density core of tetrahedrally coordinated water molecules expels the sodium ions to a higher density and more disordered subsurface. In contrast, at ambient temperature the single Na+ density is higher in the core region and has a broad maximum at the droplet's center of mass. We analyse the expulsion of a single ion in terms of a general reference electrostatic model that we have developed. The energy of the system in the analytical model is expressed as the sum of electrostatic and surface energy of a fluctuating droplet. The model predicts that the energy associated with the distance of the ion from the droplet's center of mass is quadratic in this distance. We name thiseffect "electrostatic confinement". The predictions of the model are consistent with the simulations fndings for a single Na+ ion at ambient conditions. Our results assist in understanding the mechanisms of charging of macromolecules in spray-based ionization methods used in native mass spectrometry and the physical chemistry of atmospheric aerosols.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».