Bismuth Atom Tailoring of Indium Oxide Surface Frustrated Lewis Pairs Boosts Heterogeneous CO2 Photocatalytic Hydrogenation
Notice bibliographique
Résumé
Abstract The surface frustrated Lewis pairs (SFLPs) on defect-laden metal oxides provide catalytic sites to activate H2 and CO2 molecules and enable efficient gas-phase CO2 photocatalysis. Lattice engineering of metal oxides provides a useful strategy to tailor the reactivity of SFLPs. Herein a one-step solvothermal synthesis is developed that enables isomorphic replacement of In3+ ions in UV-absorbing In2O3 by single-site Bi3+ ions to generate a new class of full-spectrum UV-Vis-NIR absorbing BixIn2-xO3 materials. Through compositional tuning, these materials prove to be three orders of magnitude more photoactive for the reverse water gas shift reaction (i.e., CO2 + H2 CO + H2O) than In2O3 itself, while also exhibiting notable photoactivity towards methanol production from carbon dioxide (i.e., CO2 + 3H2 CH3OH + H2O). The defective form of In2O3 containing oxygen vacancy sites can create SFLPs involving In3+ nearby the oxygen vacancy, which function as Lewis acidic sites, while lattice oxide O2- act as Lewis basic sites. In this study, it is discovered that the reactivity of these SFLPs can be further enhanced by single-site Bi3+ ion isomorphic substitution of Lewis acidic site In3+, thereby enhancing the propensity to activate CO2 molecules. In addition, the increased solar absorption efficiency and efficient charge separation and transfer of BixIn2-xO3 also contribute to the improved photocatalytic performance. These traits lead to enhanced binding and activation of CO2, exemplifying the opportunities that exist for atom-scale engineering in heterogeneous CO2 photocatalysis, another step towards the vision of the solar CO2 refinery.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,002 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,003 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».