Can Doping of Transition Metal Oxide Cathode Materials Increase Achievable Voltages with Multivalent Metals?
Notice bibliographique
Résumé
We investigate from first principles the use of substitutional p-doping as a means to enhance the insertion energies of multivalent metals in transition metal oxides, and therefore the resulting voltages in an electrochemical cell, due to bandstructure modulation. Multivalent and earth-abundant metals such as magnesium or aluminium are attractive candidates to replace lithium in future high-performance secondary batteries with intercalation-type electrodes. Unfortunately, the achievable voltages obtained with this kind of elements still remain uncompetitively low. We study and compare the changes in insertion energetics (voltages) of single- and multivalent metals in semiconducting and insulating transition metal oxides upon substitutional p-doping with different metals, introducing different numbers of hole states. We use a single vanadium pentoxide monolayer as model system to study the effect of p-doping on achievable voltages and deduce general trends for transition metal oxides. Our investigations reveal the formation of n-hole polarons (with n>1) in form of oxygen dimers in p-doped vanadia caused by localized p holes on oxide ions in agreement with previous findings. We find that the oxygen dimer formation has an adverse effect on adsorption energetics compared to the single-hole case without dimerization. We find an analogous oxygen dimerization in other TMOs with oxygen-dominated valence bands like molybdenum trioxide and titanium dioxide, while strained systems like trigonal nickel- or titanium dioxide, or Mott-type systems like monoclinic vanadium dioxide with qualitatively different valence band composition do not exhibit oxygen dimerization with multi-hole doping. Our results demonstrate the advantages and limitations of TMO electrode p-doping and show a path to possible strategies to overcome detrimental effects.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».