Pt Hollow Nanospheres As an Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction
Notice bibliographique
Résumé
H2-fed proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs) represent the most advanced fuel cell technology and have a great deal of potential applications in low/zero-emission electric vehicles, distributed home power generators, and power sources for small and portable electronics. However, the commercialization of PEMFC technology has been greatly hindered by some challenges, mainly sluggish kinetics of the oxygen reduction reaction (ORR) at the cathode and the high cost of the noble metal Pt (1, 2). Alloying platinum with non-noble metals such as Co is an effective approach to improve the catalytic performance and reduce the usage of Pt. In addition, through transferring Pt nanoparticles (NPs) into a hollow nanostructure, electrocatalytic performance can be improved greatly due to its relatively lower density and higher surface area-to-volume ratio than its solid counterpart (i.e., NPs). In this work, Pt hollow nanospheres (HNSs) were fabricated through a replacement reaction of Co atoms by PtCl6 2- ions to reduce Pt usage and improve the catalytic activity towards the ORR. Carbon black Vulcan XC-72R (VC) was introduced into a solution prior to the addition of Co(II) and the formation of Co NPs and the replacement of Co by PtCl6 2-ions for a uniform dispersion of Co NPs and the Pt HNSs on the carbon support. Some Co atoms have alloyed Pt in the synthesis and exist in the Pt HNSs (3). The hollow mesoporous core in the Pt HNSs can be utilized as an electrolyte solution buffering reservoir to minimize the diffusion distance to the interior surface of the porous shell of Pt crystallites while the porous nanochannels (i.e., the micropores between the Pt crystallites) in the shell open to the mesoporous hollow core form fast mass transport networks providing more accessible sites for oxygen transfer. In addition, triple phase boundaries (i.e., gas-electrolyte-Pt NPs) can be developed more easily in the Pt HNS enabling individual Pt crystallites in the shell to be accessible to electrolyte ions and oxygen, and thus catalytically active. Furthermore, alloying Pt with Co might result in a significant lattice shrinking because of the change in Pt-Pt bond distance which also contributes to the improved electrocatalytic activity. In contrast, for the state-of-the-art Pt NPs/VC catalyst, the Pt NPs can agglomerate more easily to form larger particles, resulting in reduced active sites. Besides, the interior voids between Pt NPs may not be accessible to electrolyte ions and do not contribute to the ORR activity due to the lack of triple phase boundaries. As a result, the as-developed Pt(20 wt%) HNS/VC catalyst outperforms significantly the state-of-the-art Pt(20 wt%)NP/VC catalyst. References 1. B. Fang, M. Kim, J. Kim, M. Song, Y. Wang, H. Wang, D. Wilkinson and J.-S. Yu, J. Mater. Chem., 21, 8066 (2011). 2. B. Fang, N. Chaudhari, M. Kim, J. Kim and J.-S. Yu, J. Am. Chem. Soc., 131,15330 (2009). 3. B. Fang, B. Pinaud and D. Wilkinson, Electrocatalysis, DOI: 10.1007/s12678-016-0311-4 (2016). Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».