Gradient domain machine learning with composite kernels: improving the accuracy of PES and force fields for large molecules
Notice bibliographique
Résumé
The generalization accuracy of machine learning models of potential energy surfaces (PES) and force fields (FF) for large polyatomic molecules can be improved either by increasing the number of training points or by improving the models.In order to build accurate models based on expensive ab initio calculations, much of recent work has focused on the latter.In particular, it has been shown that gradient domain machine learning (GDML) models produce accurate results for highdimensional molecular systems with a small number of ab initio calculations.The present work extends GDML to models with composite kernels built to maximize inference from a small number of molecular geometries.We illustrate that GDML models can be improved by increasing the complexity of underlying kernels through a greedy search algorithm using Bayesian information criterion as the model selection metric.We show that this requires including anisotropy into kernel functions and produces models with significantly smaller generalization errors.The results are presented for ethanol, uracil, malonaldehyde and aspirin.For aspirin, the model with composite kernels trained by forces at 1000 randomly sampled molecular geometries produces a global 57dimensional PES with the mean absolute accuracy 0.177 kcal/mol (61.9 cm -1 ) and FFs with the mean absolute error 0.457 kcal/mol Å -1 .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,003 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,003 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».