Experimental and theoretical characterization of x-ray induced excitons, magnons, and <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:mrow><mml:mi>d</mml:mi><mml:mi>d</mml:mi></mml:mrow></mml:math> transitions in <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"><mml:msub><mml:mi>MoO</mml:mi><mml:mn>3</mml:mn></mml:msub></mml:math> nanosheets
Notice bibliographique
Résumé
The Mo $4d$ shell in the ground state of ${\mathrm{MoO}}_{3}$ is widely believed to be unoccupied. However, this assumption lacks clear experimental and theoretical corroboration. Using x-ray absorption and emission spectroscopy along with resonant inelastic x-ray scattering, we provide experimental evidence of two-dimensional ${\mathrm{MoO}}_{3}$ exhibiting enhanced many-body effects due to its reduced dimensionality. The observed phenomena include many-body effects such as $dd$ and spin-flip excitations, valence-hole and excited electron, and core-hole and excited electron bound excitonic states. Moreover, density functional theory and ligand field-based calculations were performed to investigate and interpret the experimental spectra. Considering that these many-body effects can only be observed by the interaction of x-ray photons with ${\mathrm{MoO}}_{3}$ if the $4d$ state is partially occupied, our experimental and theoretical approach clearly demonstrates a partial occupation of the Mo $4d$ state, refuting the assumption that the ground state is a $4{d}^{0}$ state. The Mo d occupancy is $4{d}^{3.36}$ and $4{d}^{3.53}$ determined with two different theoretical approaches (density functional theory and multiplet, respectively) and the computed spectra agree very well with our measurements further supporting this finding. Both the two- and three-dimensional samples exhibit strong core-hole effects that reduce the absorption onset at both the Mo ${M}_{2,3}$ and O $K$ edge. The band gap of the three-dimensional sample is experimentally found to be 3.1 \ifmmode\pm\else\textpm\fi{} 0.2 eV; however, for the two-dimensional material, strong many-body effects, even at the O $K$ edge, prevent an accurate determination of this value. The presence of these quasiparticles influences the band dispersions near the Fermi level, and thus has a key role in the performance of possible ${\mathrm{MoO}}_{3}$-based devices.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,005 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».